有機(jī)廢水生物脫硫脫氮技術(shù)

摘要：綜述了有機(jī)廢水分置式生物脫硫和生物脫氮的基本原理及常見(jiàn)工藝，在此基礎(chǔ)上，介紹了2 種新型同步脫硫脫氮技術(shù)——基于硫化物型反硝化（以硫化物為電子供體的反硝化）和硫酸鹽型厭氧氨氧化（以硫酸鹽為電子受體的厭氧氨氧化）的同步脫硫脫氮法，分別從反應(yīng)機(jī)理、控制條件和功能微生物等方面對(duì)其進(jìn)行了闡述。新型同步脫硫脫氮技術(shù)的開(kāi)發(fā)將有助于富含硫酸鹽和氨氮有機(jī)廢水的高效、節(jié)能處理和實(shí)現(xiàn)資源回收。

關(guān)鍵詞：有機(jī)廢水；同步脫硫脫氮；硫化物型反硝化；硫酸鹽型厭氧氨氧化

制革、醫(yī)藥化工、食品發(fā)酵等行業(yè)在生產(chǎn)加工過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量富含硫酸鹽、硫化物和氨氮的有機(jī)廢水。以味精生產(chǎn)過(guò)程中產(chǎn)生的離交尾液為例，其COD 高達(dá)30~70 g/L，氨氮高達(dá)5~7 g/L，硫酸鹽高達(dá)8~9 g/L。全國(guó)每年排放此類廢水1 500 萬(wàn)t 以上〔1〕，對(duì)環(huán)境的危害十分嚴(yán)重。對(duì)含有高濃度硫酸鹽和氨氮的有機(jī)廢水，目前國(guó)內(nèi)外較為成熟的生物處理方法是將脫硫和脫氮分置進(jìn)行〔2〕，這種做法無(wú)疑增加了投資和運(yùn)行費(fèi)用，近年來(lái)新型脫硫脫氮途徑的發(fā)現(xiàn)為有機(jī)廢水的高效同步脫硫脫氮提供了理論依據(jù)。

1 分置式生物脫硫和生物脫氮技術(shù)

有機(jī)廢水的生物脫硫一般包括硫酸鹽還原和硫化物氧化2 個(gè)階段：首先在厭氧條件下依靠硫酸鹽還原菌（SRB）的作用，將硫酸鹽轉(zhuǎn)化為硫化物；然后利用硫化物氧化菌（SOB）將硫化物氧化為單質(zhì)硫，加以回收。在硫酸鹽還原階段，產(chǎn)生的H2S 對(duì)微生物具有毒性抑制作用，常用吹脫等方法使其脫離液相，或控制pH，使反應(yīng)液達(dá)到堿性條件，使硫化物以離子形態(tài)存在。當(dāng)以產(chǎn)甲烷為主要目的時(shí)，為了避免SRB 和H2S 對(duì)產(chǎn)甲烷菌產(chǎn)生抑制，一般采用兩相工藝將硫酸鹽還原與產(chǎn)甲烷過(guò)程分開(kāi)，以此改善運(yùn)行效果〔3-4〕。在硫化物氧化生成硫的階段，為了避免硫的過(guò)度氧化和實(shí)現(xiàn)單質(zhì)硫積累，需要控制溶解氧等參數(shù)〔5-6〕。SOB 主要包括絲狀硫細(xì)菌、光合硫細(xì)菌和無(wú)色硫細(xì)菌，其中一些光合硫細(xì)菌和無(wú)色硫細(xì)菌可以將生成的硫排至胞外，更便于硫的分離和回收，因而成為生物脫硫的主要培養(yǎng)對(duì)象。J. P. Maree 等通過(guò)在厭氧生物濾池中培養(yǎng)光合硫細(xì)菌來(lái)處理硫酸鹽廢水，實(shí)現(xiàn)了硫酸鹽→硫化物→硫的轉(zhuǎn)化，但這種工藝方法操作條件較為苛刻，工程應(yīng)用意義不大。相比之下，兩相厭氧法與無(wú)色硫細(xì)菌生物氧化聯(lián)用的工藝，操作條件溫和，投資和能耗較小，是較為理想的脫硫方法〔3〕。利用無(wú)色硫細(xì)菌生物氧化回收單質(zhì)硫的工藝在荷蘭農(nóng)業(yè)大學(xué)已經(jīng)通過(guò)了小試和中試。

傳統(tǒng)的有機(jī)廢水生物脫氮技術(shù)包括氨氮氧化為亞硝氮/硝氮的好氧硝化過(guò)程和亞硝氮/硝氮還原為氣態(tài)氮的缺氧反硝化過(guò)程，常見(jiàn)的工藝有A/O、A2/O、Bardenpho、短程硝化-反硝化等。最近發(fā)現(xiàn)一些微生物能同時(shí)進(jìn)行氨氧化和硝酸鹽/亞硝酸鹽還原：如Planctomycetales Anammoxaceae 和Nitrosomonas 中的N. europaea、N. eutropha 和N. halophila 等菌種，能在厭氧條件下以硝酸鹽/亞硝酸鹽為電子受體氧化氨氮，產(chǎn)生氮?dú)狻?，7〕；又如Alcaligenes faecalis 的某些菌株和Thiosphaera pantotropha，可在好氧條件下進(jìn)行異養(yǎng)硝化和反硝化〔8〕。以厭氧氨氧化為基礎(chǔ)的工藝有SHARON-ANAMMOX、CANON、OLAND 等，已經(jīng)在荷蘭和日本實(shí)現(xiàn)了生產(chǎn)應(yīng)用，對(duì)異養(yǎng)硝化和好氧反硝化的研究目前還處于探索階段。

傳統(tǒng)的有機(jī) 廢水生物脫氮工藝往往利用缺氧-好氧交替變化的環(huán)境來(lái)達(dá)到硝化和反硝化脫氮的目的，這種環(huán)境并不利于專性厭氧SRB 的富集；另一方面，由于缺氧階段異養(yǎng)反硝化菌對(duì)SRB會(huì)產(chǎn)生抑制（包括有機(jī)底物的競(jìng)爭(zhēng)性抑制〔9〕、反硝化中間產(chǎn)物NO2-、NO、N2O 的抑制等〔10〕），某些SRB（如Desulfovibrio desulfuricans）還會(huì)產(chǎn)生代謝途徑的轉(zhuǎn)變，利用硝酸鹽/亞硝酸鹽取代硫酸鹽進(jìn)行代謝〔11〕。在這種情況下，脫氮和脫硫難以達(dá)成一致。

2 同步脫硫脫氮技術(shù)

2.1 利用硫化物型反硝化同步脫硫脫氮

近年來(lái)利用反硝化同步去除硫化物和硝氮/亞硝氮的研究成為熱點(diǎn)〔12-14〕。據(jù)報(bào)道，參與這一過(guò)程的微生物為無(wú)色硫細(xì)菌中的脫氮硫桿菌〔12-13〕和某些芽孢桿菌〔14〕，在厭氧條件下，這些細(xì)菌能以硫化物為電子供體，硝酸鹽、亞硝酸鹽為電子受體進(jìn)行反硝化脫氮和硫化物氧化，獲取能量。以硝酸鹽為電子受體的硫化物型反硝化可用下式描述〔15〕：

12H++2NO3-+5S2-→N2+5S+6H2O （1）

5S+6NO3-+2H2O→5SO42-+4H++3N2 （2）

不難看出，要實(shí)現(xiàn)單質(zhì)硫積累，應(yīng)盡量避免反應(yīng)式（2）的發(fā)生。這一點(diǎn)可以通過(guò)控制硫氮比和酸堿度等參數(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn)。Aijie Wang 等〔12〕的研究表明，反硝化脫硫脫氮的最佳硫氮比為5∶3，在此條件下，當(dāng)進(jìn)水硫化物質(zhì)量濃度為200 mg/L 時(shí)，單質(zhì)硫轉(zhuǎn)化率可達(dá)90%，反硝化率達(dá)80%。而蔡靖等〔1，16〕的研究表明，反硝化脫硫脫氮的最佳硫氮比為5∶2，在此條件下，當(dāng)進(jìn)水硫化物質(zhì)量濃度為160~1 000 mg/L 時(shí)，硫化物和硝酸鹽的去除率分別為99.5%和95.2%，僅產(chǎn)生少量硫酸鹽；進(jìn)一步增加硫氮比，會(huì)使出水中的硫酸鹽和亞硝酸鹽增加，去除效果下降。另外，控制反應(yīng)液pH 處于中性范圍也可以提高處理效果。

J. Reyes-Avilla 等〔17〕研究了有機(jī)物濃度對(duì)反硝化脫硫脫氮的影響。結(jié)果表明，單純利用乙酸進(jìn)行反硝化，當(dāng)進(jìn)水碳氮比為1.45 時(shí)，碳和氮的去除率都高達(dá)90%。加入不同負(fù)荷的硫化物，硝酸鹽始終保持良好的去除效果。當(dāng)硫化物負(fù)荷（以S 計(jì)）增加到0.294 kg/（m3·d）時(shí)，硫化物去除率高達(dá)99%，但碳的去除率卻降低到65%。說(shuō)明利用硫化物的自養(yǎng)反硝化與利用乙酸鹽的異養(yǎng)反硝化之間存在競(jìng)爭(zhēng)。上述過(guò)程可以通過(guò)如下反應(yīng)來(lái)解釋〔17-18〕：

NO3-+0.625CH3COO-+0.375CO2→0.5N2+0.125H2O+1.625HCO3- （3）

NO3-+0.25CH3COO-→0.5CO2+NO2-+0.25H2O+0.25OH- （4a）

1.5S2-+NO2-+2H2O→1.5S+0.5N2+4OH- （4b）

S2-+NO3-+H2O→S+NO2-+2OH- （5a）

NO2-+0.375CH3COO-+0.125H2O→0.5N2+0.75CO2+1.375OH-（5b）

在混培養(yǎng)條件下，硝酸鹽反硝化產(chǎn)生氮?dú)獾倪^(guò)程既可能是完全自養(yǎng)〔如反應(yīng)式（1）〕或完全異養(yǎng)〔如反應(yīng)式（3）〕；也可能是自養(yǎng)和異養(yǎng)相混合的過(guò)程〔如反應(yīng)式（4a）和（4b），或（5a）和（5b）〕；同時(shí)還存在硫的過(guò)度氧化現(xiàn)象〔如反應(yīng)式（2）〕，究竟以哪些代謝途徑為主，單質(zhì)硫的積累情況如何，則取決于進(jìn)水碳、氮、硫之間的比例關(guān)系以及酸堿度等因素〔1，16， 18〕。

采用完全混合式單一反應(yīng)器處理富含硫酸鹽和硝酸鹽的有機(jī)廢水時(shí)，由于產(chǎn)酸菌、產(chǎn)甲烷菌、SRB、自養(yǎng)脫氮硫桿菌以及異養(yǎng)反硝化菌等功能菌群之間存在復(fù)雜的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，很難獲得理想的單質(zhì)硫轉(zhuǎn)化率。為了提高單質(zhì)硫的轉(zhuǎn)化效果，需采用兩段式工藝（使硫酸鹽還原/有機(jī)物氧化與反硝化脫硫脫氮各自單獨(dú)進(jìn)行）來(lái)優(yōu)化微生物的生長(zhǎng)環(huán)境。而對(duì)于富含硫酸鹽和氨氮的有機(jī)廢水，可采用三段式工藝（如厭氧硫酸鹽還原/有機(jī)物氧化—缺氧自養(yǎng)/異養(yǎng)聯(lián)合反硝化脫硫脫氮—好氧硝化〔19〕）。

2.2 利用硫酸鹽型厭氧氨氧化同步脫硫脫氮

隨著對(duì)厭氧氨氧化過(guò)程認(rèn)識(shí)的深入，人們發(fā)現(xiàn)除了Planctomycetales Anammoxaceae，一些硝化菌和反硝化菌也具有厭氧氨氧化能力〔7，20〕；而硫酸鹽和有機(jī)物也可以作為厭氧氨氧化的電子受體〔21-23〕。F.Fdz-Polanco 等〔21-22〕采用厭氧流化床處理糖蜜廢水時(shí)發(fā)現(xiàn)，硫酸鹽和總氮被去除的同時(shí)有單質(zhì)硫和N2產(chǎn)生，物料衡算顯示，80%的硫酸鹽被轉(zhuǎn)化為單質(zhì)硫。F. Fdz-Polanco 等認(rèn)為反應(yīng)器中發(fā)生了硫酸鹽型厭氧氨氧化：

SO42-+2NH4+→S+N2+4H2O  ΔG=-47.8 kJ/mol （6）

這一現(xiàn)象后來(lái)被其他研究者所證實(shí)〔2，24 -29〕。趙慶良等〔2〕采用上流式厭氧生物膜反應(yīng)器處理合成污水，COD、硫酸鹽和氨氮去除率分別達(dá)91.34%、43.35%和58.74%；去除的硫酸鹽中有88.24%被轉(zhuǎn)化為單質(zhì)硫，去除的氨氮中有50.28%被轉(zhuǎn)化為氮?dú)�。P. C. Sabumon〔24〕在缺氧處理有機(jī)污水時(shí)，也發(fā)現(xiàn)了氨氮和硫酸鹽同步去除的現(xiàn)象。在上流式生物反應(yīng)器的中部注入少量空氣，可使COD 和硫酸鹽的去除率均達(dá)到80%以上，氨氮去除率達(dá)70%以上，并生成大量單質(zhì)硫。以該法處理皮革廢水，在HRT 為1 d，COD 負(fù)荷為3.9 kg/（m3·d）（COD 與SO42-物質(zhì)的量比為1.3），氨氮負(fù)荷為0.3 kg/（m3·d）的情況下，氨氮、COD 和SO42-的去除率分別為65.9%~89.4% ，51.9%~70.7%和70.8%~83.1%。

迄今為止，研究者認(rèn)為硫酸鹽型厭氧氨氧化過(guò)程至少包含了以下反應(yīng)〔2，25-27〕：

3SO42-+4NH4+→4NO2-+3S2-+4H2O+8H+ （7）

3S2-+2NO2-+8H+→N2+3S+4H2O （8）

2NO2-+2NH4+→2N2+4H2O （9）

理論上，硫酸鹽型厭氧氨氧化是自養(yǎng)過(guò)程，但實(shí)際報(bào)道其在無(wú)機(jī)環(huán)境〔25-27〕和有機(jī)環(huán)境〔2，21，24，28-29〕中都有發(fā)生。關(guān)于有機(jī)環(huán)境中的同步脫硫脫氮，趙慶良等〔2〕認(rèn)為是傳統(tǒng)硫酸鹽還原與上述自養(yǎng)過(guò)程綜合作用的結(jié)果；P. C. Sabumon 則認(rèn)為是缺氧硝化、異養(yǎng)反硝化、硫化物型反硝化和硫酸鹽型厭氧氨氧化共同作用的結(jié)果〔24〕。由反應(yīng)式（6）可知，硫酸鹽型厭氧氨氧化反應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)吉布斯自由能變化較小，不利反應(yīng)的進(jìn)行，尤其是各種功能菌群和代謝途徑之間相互競(jìng)爭(zhēng)的情況下，更不易形成優(yōu)勢(shì)。因此，對(duì)硫酸鹽型厭氧氨氧化同步脫硫脫氮，高氨氮、高硫酸鹽和低有機(jī)物濃度是必要的，而低氧化還原電位〔25〕和偏堿性環(huán)境也被報(bào)道能起到促進(jìn)作用〔2〕。

盡管現(xiàn)有研究表明，無(wú)論是以硫酸鹽還原菌〔2〕、污水處理廠的硝化污泥〔27〕還是厭氧消化污泥〔24-25〕為接種物，經(jīng)過(guò)長(zhǎng)期馴化都可以獲得硫酸鹽型厭氧氨氧化能力，但對(duì)有關(guān)參與該過(guò)程的微生物卻報(bào)道極少。Sitong Liu 等〔26〕利用變性梯度凝膠電泳（DGGE）技術(shù)，在無(wú)紡布自養(yǎng)生物膜反應(yīng)器中分離得到一株能夠利用硫酸鹽進(jìn)行厭氧氨氧化的浮霉菌（Planctomycete Anammoxoglobus Sulfate），其主要功能是將硫酸鹽和氨氮轉(zhuǎn)化為單質(zhì)硫和NO2-，再由其他ANAMMOX 功能菌將NO2-轉(zhuǎn)化為N2。這一發(fā)現(xiàn)為反應(yīng)式（7）~（9）的存在提供了有力證據(jù)。蔡靖等〔28〕在同步厭氧脫硫脫氮的污泥中也發(fā)現(xiàn)一種具有自養(yǎng)硫酸鹽型厭氧氨氧化能力的菌株Bacillusbenzoevorans，該菌株屬于芽孢桿菌，最適生長(zhǎng)的pH和溫度分別為8.5 和30 ℃，可兼性厭氧生長(zhǎng)，并能利用多種碳源，基質(zhì)多樣性明顯。鑒于硫酸鹽型厭氧氨氧化一站式脫硫脫氮的特殊性，對(duì)這一過(guò)程主導(dǎo)微生物的進(jìn)一步研究將有助于解釋生化反應(yīng)的機(jī)理，優(yōu)化培養(yǎng)條件，提高處理效率。

3 結(jié)語(yǔ)

單項(xiàng)、分步的脫硫和脫氮工藝雖然發(fā)展較為成熟，卻耗費(fèi)大量財(cái)力物力，降低處理成本、開(kāi)發(fā)高度集成的同步脫硫脫氮工藝成為今后研究的重要方向。新型同步脫硫脫氮功能菌的發(fā)現(xiàn)為高效生物脫硫脫氮提供了新的思路：以自養(yǎng)脫硫脫氮為基礎(chǔ)，開(kāi)發(fā)自養(yǎng)-異養(yǎng)聯(lián)用的同步脫硫脫氮工藝，有利于降低廢水處理成本和實(shí)現(xiàn)資源回收。筆者認(rèn)為，對(duì)新型同步生物脫硫脫氮技術(shù)應(yīng)重點(diǎn)開(kāi)展以下幾方面的研究：

（1）利用現(xiàn)代生物技術(shù)和檢測(cè)分析手段，研究同步脫硫脫氮體系中微生物種群的組成及其演替規(guī)律，監(jiān)測(cè)中間代謝產(chǎn)物種類和特定功能微生物體內(nèi)的酶系以探究微生物代謝途徑和生化反應(yīng)機(jī)理，尋求各種功能微生物達(dá)到生長(zhǎng)平衡的最佳培養(yǎng)條件。具體參見(jiàn)http://www.yiban123.com更多相關(guān)技術(shù)文檔。

（2）要實(shí)現(xiàn)功能微生物的快速培養(yǎng)、富集和提高單質(zhì)硫轉(zhuǎn)化率，還需要進(jìn)一步探索適宜的工藝模式。針對(duì)一體式反硝化同步脫硫脫氮反應(yīng)器單質(zhì)硫轉(zhuǎn)化率偏低的問(wèn)題，可以從反應(yīng)器結(jié)構(gòu)的改進(jìn)、不同污泥生長(zhǎng)狀態(tài)的嘗試以及操作模式的轉(zhuǎn)變?nèi)胧郑�改善各功能菌群的生長(zhǎng)環(huán)境，從而提高硫的轉(zhuǎn)化率。

（3）在利用厭氧氨氧化同步脫硫脫氮時(shí)，系統(tǒng)可承受的進(jìn)水有機(jī)負(fù)荷、中間代謝產(chǎn)物的抑制作用、生成硫與污泥的分離及硫的回收等問(wèn)題也值得進(jìn)一步研究。

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［作者簡(jiǎn)介］劉曉（1976—），博士，講師。