Fenton試劑氧化機(jī)理及在水處理中的應(yīng)用現(xiàn)狀

齊建華1，韓晉英2 ，陳福川3
（1.中國(guó)核電工程有限公司河北分公司  2.北方設(shè)計(jì)院公用工程所3、河北省定州市凱丹水務(wù)有限公司）

摘  要： 概述了Fenton試劑的發(fā)展，探討了Fenton試劑的氧化作用機(jī)理，分析了Fenton氧化的主要影響因素，同時(shí)對(duì)Fenton氧化在難降解廢水處理、在石油化工、電力及核工程水處理以及飲用水處理中的研究進(jìn)展及實(shí)際工程應(yīng)用情況進(jìn)行了簡(jiǎn)單的概括，將Fenton氧化法與水解酸化、臭氧等高級(jí)氧化法做了對(duì)比。最后，總結(jié)了Fenton氧化法的優(yōu)點(diǎn)和當(dāng)前研究中亟待解決的問(wèn)題，并展望了其未來(lái)的研究方向。
關(guān)鍵詞：Fenton試劑；難降解廢水；石油化工；高級(jí)氧化

1  概述
1894年首次研究表明，H2O2 在Fe2+ 離子的催化作用下具有氧化多種有機(jī)物的能力。過(guò)氧化氫與亞鐵離子的結(jié)合即為Fenton試劑，其中Fe2 + 離子主要是作為同質(zhì)催化劑，而H2O2 則起氧化作用。Fenton試劑具有極強(qiáng)的氧化能力，特別適用于某些難生物降解的或?qū)ι�物有毒性的工業(yè)廢水的處理上，所以Fenton氧化法越來(lái)越受到人們的廣泛關(guān)注[1]。

自20世紀(jì)60年代以來(lái)，F(xiàn)enton試劑開始用于廢水處理。1964年，Eisnhaner用此試劑處理ABS廢水，ABS的去除率高達(dá)99%，1968年，Ensiov[2]利用Fenton試劑處理苯類廢水，TOC去除率達(dá)到90％以上。研究表明，F(xiàn)enton試劑幾乎可以氧化所有的有機(jī)物，傳統(tǒng)廢水處理技術(shù)無(wú)法去除的難降解有機(jī)物幾乎都能被Fenton試劑氧化而得以去除。同時(shí)，F(xiàn)enton試劑中用到的FeSO4 和H2O2 都是常見的廉價(jià)藥品。因此，F(xiàn)enton氧化法處理廢水具有巨大的應(yīng)用和研究?jī)r(jià)值[1，4，5]。下面將詳細(xì)闡述Fenton系統(tǒng)的氧化機(jī)理、主要影響因素及其在廢水處理中的應(yīng)用。

2  Fenton試劑的氧化機(jī)理

Jeseph[1] 指出Fe2+ 和Fe3+ 都能與H2O2反應(yīng)。Fenton試劑反應(yīng)過(guò)程如下：
(1)H2O2 + Fe2+ →•OH + Fe3+ + OH-
(2)Fe2+ + •OH →Fe3+ + OH- 　

其中，產(chǎn)生•OH 的反應(yīng)步驟(1) 控制了整個(gè)反應(yīng)的速度，•OH通過(guò)反應(yīng)方程(2) 與有機(jī)物反應(yīng)而逐漸被消耗。
Fe3+能催化降解H2O2，使之變成O2和H2O，自由基鏈機(jī)理指出，對(duì)于單一的Fe3+系統(tǒng)(即除水外沒(méi)有其他的絡(luò)合物配位基)，將產(chǎn)生•OH和HO2-。反應(yīng)方程除(1) 、(2) 外，還有以下幾個(gè)步驟：

(3) H2O2 + Fe3+ →Fe-OOH2+ + H+
(4) Fe-OOH2+ →HO2•+ Fe2
(5)HO2•+ Fe2+ →Fe3+ + HO2-
(6)HO2 + Fe3+ →Fe2+ + O2 + H+
(7)•OH + H2O2 →HO2•+ H2O

當(dāng)H2O2 過(guò)量時(shí)，由于反應(yīng)方程(4)的反應(yīng)速度遠(yuǎn)比反應(yīng)方程(1) 的反應(yīng)速度慢，所以[ Fe2+ ]與[ Fe3+ ] 的關(guān)系不大。反應(yīng)方程(7) 指出了•OH消耗的另一途徑。通過(guò)分離有機(jī)化合物中的H、填充未飽和的C - C鍵，羥基•OH能不加選擇地同大多數(shù)有機(jī)物迅速反應(yīng)，和•OH比較起來(lái)HO2- 的反應(yīng)活性微弱許多，而與之配對(duì)的O2•-幾乎沒(méi)有活性。當(dāng)有O2 存在時(shí)，•OH與有機(jī)物反應(yīng)產(chǎn)生的以碳為中心的自由基會(huì)與O2反應(yīng)，產(chǎn)生ROO•自由基，并最終變成氧化產(chǎn)物。除此之外，許多人提出了不同的Fe2+PH2O2 反應(yīng)途徑和中間產(chǎn)物。Kan提出Fenton 反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生被水包圍并與Fe3+ 疏松連接的•OH，它能氧化大多數(shù)有機(jī)物。DAVIDA等很多研究提到高價(jià)鐵-氧中間產(chǎn)物，如FeO3 +，(L) Fe4 = O ，(L•+ ) Fe4 = O，L為有機(jī)絡(luò)和物，(L•+ )為帶一個(gè)電荷的有機(jī)絡(luò)和氧化物[2]。DAVIDA等[2]的研究指出，F(xiàn)enton反應(yīng)產(chǎn)生亞鐵離子，H2O2反應(yīng)產(chǎn)生鐵水絡(luò)和物。

(8) [ Fe (H2O) 6 ]3 + + H2O ─→ [ Fe (H2O) 5OH]2+ + H3O+ 　　
(9) [ Fe (H2O) 5OH]2 + + H2O ─→ [ Fe (H2O)4(OH)2 ] + H3O+

當(dāng)pH 為3～7 時(shí)， 上述絡(luò)和物變成：

(10) 2 [ Fe (H2O) 5OH]2 + ─→ [ Fe (H2O) 8 (OH) 2 ]4 + + 2H2O　
(11) [ Fe (H2O) 8 (OH) 2 ]4 + + H2O ─→[ Fe2 (H2O) 7 (OH) 3 ]3 + + H3O+
(12) [ Fe2 (H2O) 7 (OH) 3 ]3 + + [ Fe (H2O) 5OH]2 + →[ Fe3 (H2O) 7 (OH) 4 ]5 + + 2H2O 　

以上反應(yīng)方程式證明Fenton試劑具有一定得絮凝沉淀功能。Sheng H. Lin[9]的研究表明， Fenton 試劑所具有的這種絮凝沉淀功能是Fenton試劑降解COD的重要組成部分。

3  Fenton試劑處理效率的影響因素

3.1  pH值
因?yàn)镕e2+ 在溶液中的存在形式受制于溶液的pH值，所以Fenton試劑只在酸性條件下發(fā)生作用，在中性和堿性環(huán)境中，F(xiàn)e2+不能催化H2O2產(chǎn)生•OH。研究者普遍認(rèn)為，當(dāng)pH值在2～4范圍內(nèi)時(shí)，氧化廢水處理效果較好，最佳效果出現(xiàn)在pH=3時(shí)。Lin和Peng [10]在采用Fenton試劑處理紡織廢水時(shí)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)pH值增加并超過(guò)3時(shí)，廢水中的COD迅速升高，從而得到最優(yōu)點(diǎn)pH=3。在該條件下，COD的去除率達(dá)到80%。
Casero[6] 將Fenton 試劑運(yùn)用于芳香胺廢水處理時(shí)發(fā)現(xiàn)，O-聯(lián)茴香胺轉(zhuǎn)化成開環(huán)有機(jī)物的過(guò)程與起始pH值無(wú)關(guān)。反應(yīng)完全后，廢水的pH值比起始pH值有所下降，原因可能是Fenton反應(yīng)產(chǎn)物Fe3 +水解使pH值下降。同時(shí)，F(xiàn)enton試劑在較寬的pH值范圍都能降解有機(jī)物，這就避免了對(duì)廢水的緩沖。

3.2　Fenton試劑的配比( [ Fe2 + ]/[ H2O2 ])
在Fenton反應(yīng)中，F(xiàn)e2 +起到催化劑的作用，是催化H2O2產(chǎn)生自由基的必要條件。在無(wú)Fe2+條件下，H2O2難于分解產(chǎn)生自由基。當(dāng)Fe2 +濃度很低時(shí)，反應(yīng)(1)速度很慢，自由基的產(chǎn)生量小，產(chǎn)生速度慢，整個(gè)過(guò)程受到限制。當(dāng)Fe2+濃度過(guò)高時(shí)，會(huì)將H2O2還原且被氧化成Fe3+，造成色度增加。

J.Yoon[7] 研究了不同[Fe2+]/[ H2O2 ] 比值對(duì)反應(yīng)的影響。在[ Fe2+ ]/[ H2O2 ] = 2 環(huán)境中，當(dāng)有機(jī)物不存在時(shí)，F(xiàn)e2+在幾秒內(nèi)消耗完。有機(jī)物存在時(shí)，F(xiàn)e2 +的消耗大大受到限制。但不管有機(jī)物存在與否，H2O2都在反應(yīng)開始的幾秒內(nèi)被完全消耗。這表明，在高[ Fe2 + ]/[ H2O2 ]比值條件下，消耗H2O2產(chǎn)生•OH自由基的過(guò)程在幾秒內(nèi)進(jìn)行完畢。在[ Fe2+ ]/[H2O2 ] = 1環(huán)境中，當(dāng)有機(jī)物不存在時(shí)，H2O2的消耗在反應(yīng)剛開始時(shí)消耗迅速，隨后消耗速度緩慢。有機(jī)物存在時(shí)，H2O2 的消耗在反應(yīng)剛開始時(shí)非常迅速，隨后完全停止。但不管有機(jī)物存在與否，F(xiàn)e2+在反應(yīng)剛開始后不久就被完全消耗。因此，反應(yīng)開始時(shí)加入的Fe2 +在90min內(nèi)不能使H2O2消耗完。在[ Fe2 +]/ [ H2O2 ]≤1 條件下，和[Fe2 +]/[H2O2 ]=1時(shí)一樣，F(xiàn)e2 +在反應(yīng)剛開始后不久就被完全消耗， 但H2O2 被完全消耗的時(shí)間更長(zhǎng)。

3.3　反應(yīng)溫度
根據(jù)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)原理，隨著溫度的增加，反應(yīng)速度加快。但對(duì)于Fenton 試劑這樣的復(fù)雜反映體系，溫度升高，不僅加速正反應(yīng)的進(jìn)行，也加速副反應(yīng)。因此，溫度對(duì)Fenton試劑處理廢水的影響復(fù)雜。適當(dāng)?shù)臏囟瓤梢约せ?#8226;OH自由基，溫度過(guò)高會(huì)使H2O2分解成H2O和O2。Sheng[8]用Fenton試劑處理退漿廢水時(shí)發(fā)現(xiàn)，最佳的反應(yīng)溫度出現(xiàn)在30℃，低于該溫度出水的COD迅速升高。這可能是由FeSO4/H2O2的反應(yīng)緩慢造成的。溫度高于30 ℃時(shí)，由于H2O2分解帶來(lái)的不良影響，COD去除率增加緩慢。Basu和Somnath [8] 用Fenton 試劑處理三氯苯酚時(shí)發(fā)現(xiàn)，溫度低于60 ℃時(shí)，溫度低反應(yīng)出現(xiàn)正效果，高于60 ℃時(shí)，不利于反應(yīng)的進(jìn)行。以上研究者得出不同結(jié)果，可能是由于廢水成分不同造成的。

3.4　投加方式
正如前面所提，F(xiàn)enton試劑在不同的Fe2+/H2O2比值下具有不同的處理功能。FeSO4大于H2O2時(shí)，F(xiàn)enton試劑具有化學(xué)絮凝作用。當(dāng)后者大于前者時(shí)，F(xiàn)enton試劑具有化學(xué)氧化功能。因此，將整個(gè)反應(yīng)過(guò)程分為兩步進(jìn)行，兩步中考察不同的側(cè)重點(diǎn)，可能具有實(shí)際意義。有關(guān)實(shí)驗(yàn)[9]將Fenton試劑的一次投加(FeSO4/H2O2比值為400/1000) 和二次投加(FeSO4/H2O2 比值為300/100，100/900) 進(jìn)行比較，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，盡管反應(yīng)進(jìn)行到第二步時(shí)，COD的去除率仍有累積效應(yīng)。但總的去除率并沒(méi)有明顯的提高。

3.5  動(dòng)力學(xué)影響
Fenton 試劑化學(xué)氧化過(guò)程可用以下m級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型表示：
 
其中C表示COD的濃度，k表示反應(yīng)速率系數(shù)。對(duì)于一級(jí)反應(yīng)，上式可表示為：
　　
其中C0 表示初始的COD濃度。Sheng H. Lin[10]的研究發(fā)現(xiàn)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果能很好的用一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型表達(dá)。反應(yīng)速率常數(shù)和溫度、FeSO4 和H2O2 的初始濃度有關(guān)，而且和H2O2 比較起來(lái)，F(xiàn)enton氧化對(duì)FeSO4的依賴更大。

此外，影響Fenton試劑處理程度的因素還有諸如有機(jī)物的濃度、停留時(shí)間、壓力等，因此，在工程實(shí)踐中需要綜合考慮多種因素以確定最佳的處理工藝，才能取得良好的經(jīng)濟(jì)運(yùn)行效果。

4  Fenton氧化在難降解廢水處理中的應(yīng)用

4.1  Fenton氧化在染料廢水處理中的應(yīng)用
紡織印染廢水的組成復(fù)雜，是一種難降解的有機(jī)廢水，如何對(duì)其進(jìn)行無(wú)害化處理一直受到研究者的關(guān)注。采用Fenton氧化技術(shù)處理印染廢水具有高效、低耗、無(wú)二次污染的優(yōu)點(diǎn)。

葉招蓮和陳育紅[14]采用Fenton 氧化針對(duì)酸性大紅染料模擬廢水進(jìn)行了處理研究。研究發(fā)現(xiàn)H2O2與 FeSO4的比值在3～6（質(zhì)量比）之間時(shí)COD的降解率最高。

顧平等[15]對(duì)Fenton試劑處理活性黑KBR染料廢水進(jìn)行了研究。研究結(jié)果表明，當(dāng)染料濃度為400mg/L，雙氧水投量為0.4ml/L，硫酸亞鐵投量為300mg/L時(shí)，脫色率能達(dá)到96％，COD去除率為70％，最佳初始pH值為3。

4.2  Fenton氧化在苯類及酚類廢水處理中的應(yīng)用
目前，酚類廢水廣泛存在于多種工業(yè)廢水中，這種廢水較難降解，且對(duì)微生物有毒害作用。在處理過(guò)程中，一般采用化學(xué)氧化法先對(duì)含酚廢水進(jìn)行預(yù)處理以降解其毒性，然后再用生物處理，在所有的氧化工藝中，F(xiàn)enton氧化苯類及酚類物質(zhì)所需的時(shí)間最短，因而，可望在此類廢水的處理中得到廣泛應(yīng)用。

Lou. J . C 等以苯、甲苯和二甲苯的混合物(BTX)作為模擬化合物進(jìn)行Fenton反應(yīng)試驗(yàn)，結(jié)果表明：二甲苯可以用Fenton 法處理，當(dāng)H2O2 :BTX:Fe2 + = 12 :1 :60 時(shí)，溶解的BTX可以在10min 內(nèi)完全消失。

劉勇弟等[11]用Fenton試劑處理含酚廢水得出pH值3～4左右，H2O2 的用量為COD 值的115倍理論量時(shí)處理效果較好。許多文獻(xiàn)報(bào)道[8，9，10]都認(rèn)為，F(xiàn)enton試劑氧化氯酚類物質(zhì)的反應(yīng)是以自由基反應(yīng)歷程進(jìn)行的。

4.3  Fenton氧化在垃圾滲濾液處理中的應(yīng)用
隨著城市垃圾的不斷產(chǎn)生，垃圾滲濾液處理越來(lái)越引起人們的重視。城市垃圾滲濾液是一種組分復(fù)雜，可生化性差，水質(zhì)變化很大的難處理廢水。由于其含有高度難降解有機(jī)物，因而不利于活性污泥法的運(yùn)行[16]。Fenton氧化法可以解決上述問(wèn)題，它可以使帶有苯環(huán)、羥基、—COOH—SO3H、—NO2等取代基的有機(jī)化合物氧化分解，從而提高廢水的可生化性，降低廢水的毒性，改進(jìn)其溶解性、沉淀性，有利于后續(xù)的生化或混凝處理。此外，F(xiàn)enton試劑具有氧化迅速，溫度、壓力等條件緩和且無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛應(yīng)用[13]。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)enton氧化法處理廢水時(shí)，主要將大分子的有機(jī)物氧化為小分子，從而降低垃圾滲濾液的COD。因此，F(xiàn)enton氧化法對(duì)垃圾滲濾液中相對(duì)分子質(zhì)量較小的有機(jī)物去除率不高[2]。

4.4  Fenton氧化在石油化工、電力及核工程水處理中的應(yīng)用
天津港油污水處理改造工程（主要處理南疆港區(qū)到港船舶排放的含油壓艙水、洗艙水和石化小區(qū)排放的含油生產(chǎn)廢水），F(xiàn)enton法被用于混凝沉淀除鹽及去除COD的。中國(guó)工程物理研究院采用Fenton氧化法預(yù)處理放射性廢離子交換樹脂（鈾）可實(shí)現(xiàn)對(duì)717型、201×4型、201×7型3種常見含鈾放射性廢樹脂的完全分解,殘液中COD 的去除率達(dá)97 %以上，為放射性廢離子交換樹脂固化處理的前處理提供了一種新思路。研究發(fā)現(xiàn)，采用雙極電Fenton法處理船舶含油廢水，結(jié)果發(fā)現(xiàn)具有較高降解效果。Fenton法煉油廢水陰、非離子表面活性劑泡沫的去除也效果良好[17~19]。

5  Fenton氧化在飲用水中的應(yīng)用
隨著飲用水原水水質(zhì)的惡化及飲用水標(biāo)準(zhǔn)的提高，F(xiàn)enton氧化法在飲用水處理中也得到了廣泛的應(yīng)用，主要集中在對(duì)鹵代物的去除。Watter Z Tang[16]等對(duì)Fenton法處理飲用水中的四種三鹵代烷的動(dòng)力學(xué)情況進(jìn)行了深入研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：對(duì)不同濃度的溴仿，當(dāng)pH=3.5時(shí)，過(guò)氧化氫和亞鐵離子的最佳摩爾比為1.9～3.7時(shí)溴仿在3min時(shí)的降解率可達(dá)85％，降解機(jī)理符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程，但在此過(guò)程中氯仿并沒(méi)有發(fā)生降解。這說(shuō)明Fenton試劑更易降解三溴甲烷。

此外，很多研究表明Fenton試劑可以有效的降解引用水中的THMs，即使含量很少的情況，并且研究發(fā)現(xiàn)Fenton試劑還可以將THMs的前體物氧化成二氧化碳和水，從而解決了飲用水處理過(guò)程中的難點(diǎn)問(wèn)題。

6  Fenton氧化法與其他方法的對(duì)比
通過(guò)對(duì)Fenton氧化法的深入研究及實(shí)際工程應(yīng)用，具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，如下表1將Fenton氧化法與其他方法的進(jìn)行了簡(jiǎn)要的對(duì)比。

表 1 Fenton 氧化法與其他方法的對(duì)比

7  結(jié)語(yǔ)
Fenton 氧化作為一種高級(jí)氧化技術(shù)，以其極強(qiáng)的氧化性在水處理尤其是難降解廢水處理中得到了廣泛應(yīng)用，其作用效果主要受pH值、反應(yīng)溫度、H2O2 的投加方式、反應(yīng)時(shí)間和催化劑等因素的影響。它可以氧化絕大部分有機(jī)物，氧化速度快，能有效的改善難降解有機(jī)物的可生化性，為后續(xù)生物處理提供條件。具體參見http://www.yiban123.com更多相關(guān)技術(shù)文檔。

基于Fenton氧化法在難降解廢水以及在石油化工、電力及核工程水處理中的研究與工程應(yīng)用獲得的良好效果，日后，必將在上述領(lǐng)域的污水處理中發(fā)揮重要作用。通過(guò)優(yōu)化組合工藝，真正實(shí)現(xiàn)污水的資源化利用。在飲用水深度處理中，“Fenton氧化+粉末活性炭”聯(lián)用技術(shù)，處理效果良好，經(jīng)濟(jì)分析切實(shí)可行，具有很好的推廣價(jià)值，隨著飲用水深度處理的全面貫徹，為保障飲用水的安全，此工藝有望被更多的給水廠采用。

但是Fenton氧化法也存在一些問(wèn)題亟待解決：

（1） 亞鐵離子與過(guò)氧化氫反應(yīng)降低了過(guò)氧化氫的利用率，處理成本較高；
（2） 亞鐵離子量較大時(shí)可能會(huì)影響出水的色度，需要后續(xù)脫色處理；
（3） 處理一些難降解廢水時(shí)需要頻繁調(diào)節(jié)pH值，增加處理費(fèi)用；
（4） 飲用水處理尤其是深度處理中的應(yīng)用研究還不夠深入；
（5） Fenton與其他物理、化學(xué)、生物處理方法的組合工藝研究不夠深入，應(yīng)加強(qiáng)組合方法的研究，并研發(fā)更加經(jīng)濟(jì)高效的處理工藝。

隨著研究的深入，F(xiàn)enton氧化必將作為一種經(jīng)濟(jì)高效的水處理技術(shù)而得到廣泛使用。

參 考 文 獻(xiàn)
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